捕捉传说宝可梦是游戏核心乐趣与组建强力队伍的关键，游戏中可捕捉的神兽总数超过15种，为玩家提供了丰富的收集体验。这些神兽并非随意可得，它们分布在关都地区及周边岛屿的特定地点，并且大部分需要玩家满足特定的前置条件才会出现，例如完成主线剧情、获得全国图鉴或持有特殊道具。捕捉神兽的过程充满了探索与挑战，从经典的三圣鸟到实力巅峰的超梦，再到需要完成特殊事件才能遭遇的隐藏神兽，每一种都等待着训练家的发现。
游戏中最易于接触到的经典神兽是急冻鸟、闪电鸟和火焰鸟这三大神鸟，它们的等级均为50级，捕捉无需通关，但需要玩家学会相应的秘传技能并解开简单谜题。急冻鸟栖息在双子岛最深处，玩家需要携带会冲浪和怪力技能的宝可梦前往，并按照上、右、下、左的顺序推动岩石堵住瀑布，才能到达其所在地点。闪电鸟位于无人发电厂的最深处，玩家需从洛可塔隧道东面的水路使用冲浪抵达入口，在发电厂内部沿左墙一直走是快速找到它的捷径。火焰鸟则藏身于1号岛的灯火山顶，需要玩家在解锁岛屿剧情后，利用冲浪和怪力技能破解山顶的岩石谜题才能遇见。
完成游戏主线并解锁全国图鉴后，玩家将有机会挑战游戏中公认的顶级神兽——超梦。超梦位于华蓝洞窟的最底层，等级高达70级，拥有极高的种族值和自我复原等棘手技能。捕捉它的前置条件较为严格，必须击败四大天王完成通关，并完成七岛全部剧情以解锁全国图鉴，同时队伍中需备有掌握冲浪、碎岩和怪力技能的宝可梦以穿越洞窟内的复杂地形。面对超梦，通用的策略是先使用会刀背打等固定伤害技能的宝可梦将其血量精确压制至红色警戒状态，再对其施加睡眠异常状态，这能显著提高捕捉成功率。
除了上述神兽，游戏中还存在一批需要特殊条件或道具才能解锁的稀有传说宝可梦。洛奇亚和凤凰分别位于8号岛肚脐岩的右侧水下深处与左侧山顶，但前往8号岛的前提是必须通过官方活动或特殊道具获得神秘船票。在击败四大天王后，雷公、炎帝、水君这三圣兽会在关东地区的草丛中随机刷新，其中雷公在无人发电厂附近、炎帝在灯火山周边、水君在水路附近出现的概率相对较高。在9号岛完成特定的拼图谜题可以遭遇等级为30级的迪奥西斯。其他如梦幻、雪拉比等神兽的遭遇则与更隐蔽的探索或特殊事件触发相关。
无论捕捉哪种神兽，一些通用的策略和准备工作都至关重要。最核心的技巧是控血与控状态，优先将神兽的血量压至红色，并施加睡眠或麻痹状态能极大提升捕捉率，需避免使用会导致持续伤害的中毒或烧伤状态。在道具选择上，若没有大师球，时间球是优秀的替代品，当战斗回合数超过30回合后，其捕捉率会优于高级球。探索时的存档习惯也必不可少，在见到神兽前务必手动存档，因为绝大多数神兽仅出现一次，存档可以避免因捕捉失败或误杀而永久错过。携带具有复眼特性的宝可梦可以提高状态类技能的命中率，而了解神兽的属性和弱点，组建有针对性的克制队伍，是在削弱其血量过程中保持自身优势的基础。
